效率滾降的產(chǎn)生與有機(jī)半導(dǎo)體固有特性引起的一些復(fù)雜的非線性機(jī)制有關(guān)。通常而言，傳統(tǒng)有機(jī)光電器件的電學(xué)特性是由縱向電場(chǎng)下的載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程決定的。根據(jù)連續(xù)性方程，在穩(wěn)態(tài)時(shí)，空穴傳輸區(qū)及電子傳輸區(qū)的電流始終處于平衡狀態(tài)。然而有機(jī)傳輸材料的空穴和電子遷移率之間存在差異，器件中的電流平衡通常由載流子在器件內(nèi)部的積累(調(diào)控電場(chǎng)強(qiáng)度分布)或穿越器件的漏電流來(lái)實(shí)現(xiàn)(圖1A)。在OLED中，漏電流的存在不僅會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的效率損耗，而且也會(huì)顯著降低器件的工作壽命。目前報(bào)道的高性能OLED利用載流子阻擋層有效地解決了漏電流問(wèn)題，但不可避免地帶來(lái)載流子積累問(wèn)題。器件內(nèi)部的載流子積累會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的激子-極化子湮滅(如triplet-polaron annihilation，TPA，圖1B)，也將導(dǎo)致器件效率和工作壽命的下降。在材料科學(xué)家開(kāi)發(fā)出具有匹配的電子和空穴遷移率的有機(jī)半導(dǎo)體材料之前，從器件物理層面探尋新的電流平衡機(jī)制，并從實(shí)驗(yàn)上進(jìn)行驗(yàn)證，是該領(lǐng)域的科學(xué)和技術(shù)難題。
圖1：新結(jié)構(gòu)OLED及其橫向擴(kuò)散層的設(shè)計(jì)
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊(duì)與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊(duì)
研究亮點(diǎn)
謝文法教授團(tuán)隊(duì)與李振聲教授通過(guò)深入合作，提出并成功驗(yàn)證了一種新型載流子動(dòng)力學(xué)機(jī)制(圖1C和1D)，即利用多數(shù)載流子的橫向擴(kuò)散行為實(shí)現(xiàn)OLED中的電流平衡。基于該思路，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)組分及界面工程(圖1E和1F)在有機(jī)半導(dǎo)體薄膜中實(shí)現(xiàn)了厘米尺度的空穴橫向擴(kuò)散行為，并將該薄膜作為橫向擴(kuò)散層構(gòu)建了OLED(圖1G)。借鑒電化學(xué)領(lǐng)域中的低頻交流阻抗譜技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了 PEDOT:PSS薄膜中載流子在橫向方向的傳輸屬于半無(wú)限擴(kuò)散或有界擴(kuò)散行為。
圖2：PEDOT：PSS薄膜的低頻交流阻抗譜
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊(duì)與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊(duì)
圖3：載流子橫向擴(kuò)散行為
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊(duì)與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊(duì)
經(jīng)過(guò)組分及界面工程優(yōu)化后，PEDOT:PSS薄膜的橫向擴(kuò)散系數(shù)可以從＜1.8×10?5cm2/s 提升兩個(gè)數(shù)量級(jí)至~3×10?3cm2/s。這種擴(kuò)散能力的提升促進(jìn)了有機(jī)薄膜中厘米尺度空穴橫向擴(kuò)散行為的產(chǎn)生，并有效地增強(qiáng)了器件在垂直于所施加縱向電場(chǎng)方向上的橫向電流，為新型電流平衡機(jī)制的建立提供了基礎(chǔ)。
進(jìn)一步地，研究人員通過(guò)建立基于橫向擴(kuò)散層的OLED的等效電路模型(圖3G-J)，結(jié)合器件的光電性能分析，在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了基于橫向擴(kuò)散電流的新型電流平衡機(jī)制，可以有效地解決OLED中所存在的載流子積累(圖3C和3D)及其產(chǎn)生的激子-極化子湮滅問(wèn)題。
總結(jié)與展望
該研究工作的結(jié)果表明，在采用新型電流平衡機(jī)制的OLED中，載流子積累問(wèn)題可以得到有效解決，器件發(fā)光效率和工作壽命得到了大幅改善。該研究為有機(jī)光電器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了一種全新思路，對(duì)推動(dòng)有機(jī)半導(dǎo)體器件在照明領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展具有重要意義。
作者：劉士浩(吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院副教授、香港城市大學(xué)博士后)
